Pusat Paroki Simo terletak di Dukuh Titang, Desa Simo, Kecamatan Simo, Kabupaten Boyolali. Simo (Ibu kota Kecamatan Simo) terletak 28 km arah barat laut dari kota Solo dan 20 km arah timur laut dari kota Boyolali. Paroki Simo terletak di dua kabupaten, yaitu Kabupaten Boyolali dan Kabupaten Semarang. Paroki Simo mencakup 9 kecamatan, dengan 7 kecamatan di Kabupaten Boyolali dan 2 kecamatan di Kabupaten Semarang. Kecamatan di Kabupaten Boyolali yaitu Kecamatan Simo, Andong, Karanggede, Klego, Nogosari, Sambi, Wonosegoro. Kecamatan di Kabupaten Semarang yaitu Kecamatan Kaliwungu dan Susukan.
Awal mula kekatolikan di Simo tidak terlepas dari kehadiran para guru tamatan Normal School (Sekolah Guru) Ambarawa maupun Kweek School (Sekolah Guru) Muntilan. Antara tahun 1927 sampai dengan 1947 tercatat. Tokoh-tokoh yang hadir di Simo dan mengajar di Tweede Inlandsche School Simo (Sekolah Rakyat atau zaman sekarang Sekolah Dasar) antara lain Vincentius Ahmad Dirjosubroto dan Agustinus Yosef Sardjimo Djojo Siswoyo. Selain menjadi guru, Agustinus Yosef Sardjimo Djojo Siswoyo mendapat tugas menjadi kepala sekolah di Sekolah Rakyat Simo. Bersama dengan teman-temannya, ia memperkenalkan kekatolikan kepada para siswa. Dari situ kekatolikan di Simo terus berkembang.
Di luar pendidikan pada tahun 1930, seorang adminisitrateur Rubber Ondeneming Simo (Gondangrawe), bernama De Vries hadir dan tinggal di Karangjati sampai tahun 1941. Karangjati terletak kurang lebih 1,5 km dari Simo ke arah Timur. Antara tahun 1931 sampai dengan 1941 sering datang imam-imam ke rumah De Vries untuk mempersembahkan Perayaan Ekaristi. Umat yang mengikuti Misa tiada lain adalah keluarga tuan rumah dan beberapa pekerja Belanda yang beragama Katolik.
Pada tahun 1950, di Simo hadir tiga keluarga katolik yang beranggotakan sebanyak 14 jiwa. Mereka bekerja di bidang pendidikan. Dibantu oleh pegawai Dinas Pendidikan yang beragama katolik, setapak demi setapak, mereka mulai merasul, mewartakan Yesus. Jalan penginjilan dilaksanakan melalui keluarga-keluarga dan sekolah. Pada tahun 1956, karya pewartaan ini menghasilkan 4 keluarga yang meminta untuk dibaptis. Pada tahun 1960 pemuda-pemuda lulusan Sekolah Guru Bantu (SGB) Kartasura yang telah dipermandikan hadir di Simo untuk menjadi guru. Kehadiran mereka membawa angin segar dalam penyebaran kekatolikan. Jumlah umat katolik pada tahun 1960 kurang lebih 75 jiwa.
Pada tahun 1960, daerah Simo ditetapkan menjadi stasi dari Paroki Purwosari. Pada bulan Januari 1962, sepuluh orang yang tinggal di desa Simo berinisiatif mendirikan Sekolah Menengah Pertama (SMP) Katolik Simo. Selain dukungan umat Katolik, pendirian Sekolah Menengah Pertama (SMP) Katolik Simo juga didukung oleh masyarakat setempat.
Tanggal 30 Desember 1963, pengurus gereja membentuk lembaga hukum gerejani yaitu Yayasan Pengurus Gereja dan Papa Miskin “Hati Kudus Tuhan Yesus” di Simo. Pada tahun 1968, atas prakarsa Rama Vander Peet MSF, umat mendirikan gedung gereja. Dalam praktiknya gedung tersebut tidak hanya menjadi gedung gereja, namun juga menjadi gedung serba guna baik untuk umat Katolik maupun masyarakat. Tahun 1950–1980 merupakan era sekolah sekaligus menjadi era munculnya tunas-tunas kekatolikan. Banyak baptisan baru muncul dari anak-anak yang belajar di sekolah katolik.
Pertumbuhan umat yang semakin pesat menimbulkan pemikiran kemungkinan Stasi Simo menjadi Paroki Administratif. Salah satu yang dipikirkan adalah membangun gereja yang lebih besar dari pada bangunan sebelumnya. Sejak tahun 1968, gedung gereja yang berbentuk joglo dengan luas 14x14 meter tidak pernah mengalami perubahan. Pada tahun 1985, pengurus membangun pastoran yang sekarang ini berada di seberang jalan dari gereja yang baru. Dalam perjalanan waktu, kebutuhan membangun gereja yang lebih memadahi sangat dibutuhkan oleh umat. Umat sudah tidak nyaman memakai gedung gereja yang sudah tua. Pada tahun 2004, muncul gagasan membangun gereja baru yang lebih luas dan nyaman.
Pada tahun 2011, saat pelayanan Rama Gregorius Awan Widyaka Pr, Dewan Pastoral Paroki membentuk panitia pembangunan. Master plan pun disusun dan disahkan oleh Bapa Uskup. Mulai tahun 2012, pembangunan gereja dimulai. Akhirnya setelah melalui perjuangan yang tidak ringan, pembangunan gereja pun selesai. Gereja diberkati oleh Mgr. Johanes Pujasumarta, Uskup Keuskupan Agung Semarang dan diresmikan oleh Seno Samudro, Bupati Boyolali pada tanggal 21 Desember 2014. Selang 5 tahun kemudian, umat membangun pastoran dan panti paroki. Pastoran dan Panti Paroki Simo yang berada satu kompleks dengan gereja diberkati oleh Mgr. Robertus Rubiyatmoko, Uskup Agung Keuskupan Agung Semarang, pada tanggal 5 Mei 2019.
Dari tahun 2014 sampai dengan 2021 secara de iure Paroki Simo berada di bawah naungan Paroki Boyolali. Namun secara de facto, Paroki Simo seungguhnya telah berdiri sendiri, lepas dari Paroki Boyolali. Tenaga pastoral dan pelayanan pastoral telah mandiri lepas dari paroki Boyolali. Mulai awal tahun 2020, Bapa Uskup Agung Keuskupan Agung Semarang mengangkat Vikaris Parokial Paroki Boyolali dengan menyebut secara jelas rama yang bersangkutan bertempat tinggal di Simo. Dengan penetapan ini, Simo ketunggon (ditemani) rama, sehingga pelayanan pastoral bisa berjalan lebih efektif dan efisien. Rama pertama kali yang tinggal di Simo adalah Rama Albertus Eka Santosa Pr, dan berkarya selama 1 tahun dan digantikan oleh Rama Paulus Supriya Pr, yang sebelumnya berkarya di Paroki Pugeran Yogyakarta. Pandemi Covid-19 telah meluluhlantakkan pelayanan pastoral. Beberapa umat meninggal dunia karena Covid ini. Namun demikian Paroki Simo selalu berusaha melakukan terobosan-terobosan demi terlaksananya pelayanan iman umat.
Paroki Simo ditetapkan menjadi Paroki melalui Surat Keputusan Pendirian Paroki No. 0657/B/I/b-107/2022, oleh Mgr. Robertus Rubiyatmoko, mulai Jumat Legi, 24 Juni 2022. Jumat Legi, 24 Juni 2022 menjadi hari istimewa bagi umat Simo. Pada Pasaran Legi ini ada beberapa peristiwa terjadi, yaitu peresmian Paroki baru, penutupan Novena Hati Kudus Tuhan Yesus, dan perayaan Hari Raya Hati Kudus Tuhan Yesus. Peresmiannya sendiri ditandai dengan pembacaan Surat Keputusan Uskup oleh petugas dan pemukulan gong sebanyak 3 kali oleh Rama Vikep Surakarta, Rama Robertus Budiharyana Pr. Dalam acara ini juga diadakan serah terima pelayanan dari Rama Johanes Baptista Rudy Hardono Pr, Pastor Paroki Boyolali, kepada Rama Paulus Supriya Pr, Pastor Paroki Simo yang pertama. Ke depan, Paroki Simo dipanggil untuk menjadi Gereja yang tidak berhenti di tempat atau berputar-putar, namun menjadi Gereja yang terus maju (Moving Church). Maka semenjak menjadi paroki baru, Paroki Simo mengencangkan ikat pinggang untuk segera melakukan karya-karya pastoral strategis guna menjawab kebutuhan umat dengan tetap memperhatikan rencana induk Keuskupan Agung Semarang.